中科院青岛能源所开发简易合成策略制备介孔单原子催化剂 实现电池寿命大幅提升

• 2022-03-14 22:56:42 来源：科技日报

科技日报记者 王健高 通讯员 刘佳 王西龙

3月14日，记者从中国科学院青岛生物能源与过程研究所获悉，该所梁汉璞研究员带领的能源材料与纳米催化研究组开发简易合成策略制备介孔单原子催化剂，实现电池寿命大幅提升。相关研究结果分别发表在《碳》和《今日能源材料》期刊上。

碳基过渡金属单原子催化剂（M-N-C）因具有突出的元素利用率高、本征活性强以及相对于贵金属极为廉价和丰富的优势，在电催化氧还原等领域展现出广阔的应用前景。但是现阶段M-N-C催化剂也面临着在碱性、酸性环境中稳定性欠佳以及单原子活性位点暴露比例较低的瓶颈问题，这主要是由于常规热解方法处理碳氮前驱体构筑的M-N-C催化剂碳基底中的孔道结构普遍以微孔为主，极易造成活性位点暴露受限和电解液深入扩散受阻，影响了传质和催化效率。

图1. 有机弱酸盐辅助合成介孔Fe-N-C催化剂

为了构筑性能优良、稳定性突出的氧还原催化剂，梁汉璞带领的能源材料与纳米催化研究组通过巧妙设计开发了一种非常简易有效的利用有机弱酸盐辅助热解策略，以同时提升最终Fe-N-C催化剂中介孔分布和Fe单原子含量（如图1所示）。系统的表征结果表明，在金属有机框架聚合物为代表的有机晶体生成过程中加入有机弱酸盐与过渡金属前驱体，可以实现该络合物的原位包覆，经过后期简易碳化处理可以实现3-5nm介孔的普遍分布，同时单原子Fe的掺杂量能够提升近10倍，显著不同于未添加有机弱酸盐的全部微孔分布结构。合成的介孔Fe-N-C催化剂在碱性环境下，表现显著优于文献中普遍报道的10小时就会出现明显衰减的现象，在锌空燃料电池中也取得了良好应用效果（如图2所示）。本研究试验设计思路和结果可以为稳定催化剂的简易合成提供一种新的视角。

图2. 有机弱酸盐辅助合成的介孔Fe-N-C催化剂在锌空燃料电池中的性能评价

为了进一步提升过渡金属单原子催化剂的应用范围和促进铂基材料氧还原催化效率，梁汉璞带领团队找到新策略，该策略可以实现铂在水系合成的聚合物中的高度均匀分散，同时有效减缓铂在后期热解过程中因高温发生的快速迁移和聚集长大。聚合物热解过程中钴节点会原位与铂完成合金化并被聚合物热解碳包覆，为在强腐蚀环境下延长稳定性提供结构保障。该研究工作为合成具有碳包覆铂基纳米颗粒结构材料和同时具有铂基组分、过渡金属单原子活性组分的新型高效催化剂提供了新思路，为探索在能源催化转化、燃料电池应用等领域的研究提供了新角度。

图3. 原位络合植入策略合成铂基杂化结构催化剂

（王西龙供图）

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